湖南省少年儿童图书馆与全省14个地区建立了业务网络，与湘潭市、衡阳市、怀化市、邵阳市、吉首市等5个独立建制的少儿图书馆建立了业务辅导及协作协调、馆际互借网络，每年都要深入全省各地，开展业务辅导工作。

湖南省少年儿童图书馆连续40年担任中国图书馆学会少年儿童专业委员会、未成年人阅读委员会主任馆和秘书长单位，同时也是全国少儿图书馆研究委员会及中南西南地区少儿图书馆协作片创始及筹备者，一直担任主任、副主任馆工作。积极筹备并组织了1982年全国少儿图书馆研讨会（长沙），1985年全国第二届少儿图书馆研究组成立会（长沙），1987年全国少儿图书馆经验交流暨学术研讨大会（温州），1989年全国红领巾读书活动经验交流会（长沙），以及1988~1997年10次中南西南地区少儿图书馆协作活动（其中：1989年、1992年、1997年在长沙召开）。

2020年10月28日，湖南省少年儿童图书馆与吉首大学签署基地协议，挂牌“吉首大学实践教学基地”。

2023年7月11日，湖南省少年儿童图书馆与中国艺术科技研究所正式签约，文化和旅游部重点实验室资助项目“适配真人中国传统戏曲仿真表演系统研发”的研究成果落地湖南省少年儿童图书馆示范应用两年，对“中国戏曲数字人表演体验系统”进行科技成果转化。